Dio vida a poderosos personajes como Don Vito en El Padrino, Terry Malloy en Nido de Ratas y al Coronel Kurtz en Apocalypse Now. Sus actuaciones en Un Tranvía Llamado Deseo y Julio César le valieron aclamación adicional.
Su madre era una administradora de teatro que no sólo inspiró su carrera, sino que ayudó a lanzar la carrera de Henry Fonda. Fue expulsado de dos escuelas secundarias, una vez por conducir una motocicleta por los pasillos.
Era defensor de los derechos de los nativos americanos y era famoso por enviar a un representante activista "inuit" en su lugar para recibir un premio.
Tuvo un romance y una larga amistad con la actriz Marilyn Monroe. Estuvo casado con su tercera esposa, Tarita Teri'ipala, de 1962 a 1972. Tuvo un total de once hijos, ocho suyos y tres adoptados.
Es considerado uno de los actores de cine más grandes de la historia junto con Humphrey Bogart.
